Ο Ελευθέριος Βενιζέλος είχε την ικανότητα να επιβάλλει τις απόψεις του με τη δύναμη του λόγου στο πλαίσιο λειτουργίας δημοκρατικών θεσμών. Δεν δίσταζε όμως, όταν πίστευε ότι διακυβευόταν το συμφέρον του τόπου, να καταφύγει σε δυναμική ρήξη με τους εκφραστές των θεσμών αυτών, αλλά και σε δυναμικές ενέργειες που οδήγησαν σε επαναστατική σύγκρουση, τόσο στην Κρήτη, όσο και στην Ελλάδα.
Η πρώτη του ουσιαστική συμμετοχή σε μία ένοπλη επαναστατική σύγκρουση σημειώθηκε κατά του τουρκικού ζυγού στην Κρητική Επανάσταση του 1897, οπότε και αναδείχθηκαν οι διπλωματικές αρετές του Βενιζέλου, ο οποίος σταδιακά εξελίχθηκε σε ηγέτη της.
Το 1898 η Κρήτη απελευθερώθηκε από τους Τούρκους και οι Μεγάλες Δυνάμεις αποφάσισαν να παραχωρήσουν αυτονομία στο νησί, το οποίο τελούσε υπό την προστασία τους και υπό την κυριαρχία του σουλτάνου. Η αυτονομία αφορούσε μόνο την άσκηση της εσωτερικής πολιτικής και όχι τη λήψη αποφάσεων για εξωτερικές υποθέσεις.
Έτσι ξεκινάει η περίοδος της Αυτόνομης Κρητικής Πολιτείας. Ύπατος αρμοστής ορίστηκε ο πρίγκιπας Γεώργιος (γιος του βασιλιά της Ελλάδας Γεωργίου Α΄), ο οποίος έγινε δεκτός με μεγάλο ενθουσιασμό κατά την άφιξή του στο λιμάνι της Σούδας στις 9 Δεκεμβρίου 1898. Ο Ελευθέριος Βενιζέλος υπήρξε μέλος της επιτροπής κατάρτισης του πρώτου Συντάγματος της Κρητικής Πολιτείας και το 1899 στην κυβέρνηση του πρίγκιπα ορίστηκε σύμβουλος (υπουργός) Δικαιοσύνης.
Αρχικά οι σχέσεις των δύο ανδρών ήταν καλές και η συνεργασία τους ομαλή. Σύντομα όμως ο Βενιζέλος ήρθε σε σύγκρουση με τον αρμοστή λόγω της διαφωνίας τους σχετικά με τον χειρισμό του Κρητικού Ζητήματος, αλλά και του απολυταρχικού τρόπου διακυβέρνησης του πρίγκιπα, που ερχόταν σε αντίθεση με τις φιλελεύθερες αρχές του Βενιζέλου. Γι’ αυτό τον λόγο μάλιστα ο Βενιζέλος είχε υποβάλει δύο φορές την παραίτησή του, η οποία όμως δεν έγινε δεκτή. Το 1901 ο πρίγκιπας προχώρησε στην αποπομπή του Βενιζέλου από την κυβέρνηση, καθώς και σε απαράδεκτα συκοφαντικά δημοσιεύματα εναντίον του.
Η οριστική ρήξη στις σχέσεις τους οδήγησε τον Βενιζέλο τον Μάρτιο του 1905 στην οργάνωση ένοπλου κινήματος στο Θέρισο, μαζί με τους στενούς του συνεργάτες Κωνσταντίνο Φούμη και Κωνσταντίνο Μάνο. Αμέσως κήρυξαν την ένωση της Κρήτης με την Ελλάδα, χωρίς να τους κάμψουν οι απειλητικές διαθέσεις του πρίγκιπα και το κύμα τρομοκρατίας που εξαπέλυσε εναντίον τους.
Στο Θέρισο τύπωσαν την επίσημη εφημερίδα της επαναστατικής συνέλευσης, γραμματόσημα και την εφημερίδα το Θέρισο. Εν τω μεταξύ οι Μ. Δυνάμεις διαφωνούσαν μεταξύ τους για την ένοπλη καταστολή ή όχι της επανάστασης, η οποία σταδιακά εξαπλώθηκε σε όλο το νησί. Μάλιστα, οι πιο αιματηρές συγκρούσεις μεταξύ Ρώσων και επαναστατών έλαβαν χώρα στο Ατσιπόπουλο και στη Γεωργιούπολη.
Καθ’ όλη τη διάρκεια της επανάστασης ο Βενιζέλος είχε αναπτύξει έντονη διπλωματική δράση και διεξήγαγε σκληρές διαπραγματεύσεις με τους εκπροσώπους των Μ. Δυνάμεων. Έπειτα από οκτώ μήνες λόγω έλλειψης οικονομικών πόρων για τη συντήρησή της και λόγω του κινδύνου να επέμβουν στρατιωτικά οι Μ. Δυνάμεις, η επανάσταση έληξε με έναν έντιμο συμβιβασμό. Ο ίδιος ο Βενιζέλος στις Μουρνιές ανακοίνωσε τον τερματισμό της στους προξένους των τεσσάρων Δυνάμεων.
Η επανάσταση είχε θετικά αποτελέσματα, διότι αν και δεν επιτεύχθηκε η Ένωση, ο πρίγκιπας Γεώργιος αναγκάστηκε να υποβάλλει την παραίτησή του και να εγκαταλείψει την Κρήτη. Το 1906 ορίστηκε νέος ύπατος αρμοστής, ο φιλελεύθερος πολιτικός Αλέξανδρος Ζαΐμης και η Κρητική Βουλή συνέταξε νέο, δημοκρατικό πλέον σύνταγμα, που κατοχύρωνε τα ατομικά και πολιτικά δικαιώματα.
Έτσι, μετά την επανάσταση του Θερίσου ξεκινά μια νέα φιλελεύθερη περίοδος για το νησί, που ουσιαστικά άνοιξε τον δρόμο για τη μετέπειτα ένωσή του με την Ελλάδα. Για τον Ελευθέριο Βενιζέλο αποτέλεσε τη δικαίωση των επιλογών του και τον ανέδειξε σε σημαντική πολιτική φυσιογνωμία με πανελλήνια και διεθνή αναγνώριση.
